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Chemistry • Material Sciences • Solid State Research

Research report (imported) 2013 - Max Planck Institut für Festkörperforschung

Neutronenspektroskopie mit Präzision

High-resolution neutron spectroscopy

Authors

Keller, Thomas; Keimer, Bernhard

Departments

Festkörper-Spektroskopie

Das neu entwickelte, hochauflösende Neutronenspektrometer TRISP am FRM II in Garching erlaubt erstmals die Messung der Lebensdauern von Gitterschwingungen (Phononen) und Spinanregungen (Magnonen) in Festkörpern als Funktion von Energie und Impuls. Die an TRISP gewonnenen Daten werfen neues Licht auf einige prominente Probleme der Festkörperphysik. Dieser Artikel beschreibt die Messung der Lebensdauern von Phononen in den Supraleitern Blei und Niob, von Magnonen im Antiferromagneten MnF2 sowie die Messung der thermischen Ausdehnung von MnSi unter Extrembedingungen mittels Larmordiffraktion.

The neutron spectrometer TRISP constructed by the MPI-FKF at the FRM II in Garching allows measurements of the lifetimes of lattice vibrations (phonons) and of spin excitations (magnons) in solids as a function of energy and momentum. The data generated by TRISP throw new light on several prominent problems in solid state physics. This article describes measurements of phonon lifetimes in the superconductors niobium and lead, and of magnon lifetimes in the antiferromagnet MnF2. In addition, the thermal expansion of MnSi was determined under extreme conditions by the Larmor-diffraction method.

Einleitung

Ziel der modernen Festkörperphysik ist die Beschreibung von Materialeigenschaften wie z. B. Supraleitung oder Magnetismus auf atomarer Basis. Eine tragende Säule dieser Beschreibung sind kollektive Anregungen des Kristallgitters (Phononen) oder der Elektronenspins (Magnonen). Da diese Anregungen analog zu Teilchen Energie und Impuls besitzen, werden sie auch Quasiteilchen genannt. Der Zusammenhang zwischen Energie und Impuls der Quasiteilchen – die Dispersionsrelation – kann mittels Neutronen- oder Röntgenstreuung auf Dreiachsen-Spektrometern (DAS) bestimmt werden, indem die Einfalls- und Ausfalls-Energien und -Impulse der Neutronen gemessen und voneinander subtrahiert werden. Die Dispersionsrelationen liefern direkt die Kräfte zwischen den Atomen oder magnetischen Momenten und bilden eine experimentelle Basis für die theoretische Modellierung der Materialien. Dem Erfinder des Dreiachsen-Spektrometers, Bertram N. Brockhouse, wurde 1994 zusammen mit C. G. Shull der Physik-Nobelpreis verliehen.

Bei niedrigen Temperaturen bewegen sich die Quasiteilchen frei und leben sehr lange. Mit steigender Temperatur werden immer mehr Quasiteilchen gebildet, die dann häufig zusammenstoßen und dadurch eine begrenzte Lebensdauer erhalten. Das hat  wiederum Konsequenzen für die Materialeigenschaften. So kann die thermische Ausdehnung eines Körpers als Folge der Zusammenstöße zwischen Phononen verstanden werden. Lebensdauern konnten bisher nur in Sonderfällen und nicht als Funktion des Impulses gemessen werden, da das Auflösungsvermögen der bestehenden Neutronenspektrometer nicht ausreichte und wegen der begrenzten Brillanz der Neutronenquellen auch nicht zu verbessern war.

Einen wesentlichen Fortschritt brachte das vom Max-Planck-Institut für Festkörperforschung (MPI-FKF) am FRM II (Forschungs-Neutronenquelle Heinz Maier-Leibnitz) in Garching gebaute Neutronenspektrometer TRISP (TRIple axis SPin echo), das auf einer Kombination des Brockhouse'schen DAS mit der von Ferenc Mezei entwickelten Spin-Echo-Technik basiert: Die Richtungen der Neutronenspins werden in Hochfrequenz-Spinflip-Spulen moduliert (Abb. 1). Kleinste Änderungen der Neutronengeschwindigkeit bei der Streuung an einem Quasiteilchen bewirken eine Drehung der Neutronenspins. Die Verteilung der Richtungen der Neutronenspins nach der Streuung entspricht der Lebensdauer der Quasiteilchen. Die entsprechende Energieauflösung ist rund einhundert Mal besser als bei der ursprünglichen DAS-Technik. Lebensdauern von Quasiteilchen sind jetzt mit hoher Genauigkeit in Abhängigkeit des Impulses messbar.

<strong>Abb. 1:</strong> Das TRISP-Spektrometer des MPI-FKF am FRM II in Garching. Monochromator (M); Hochfrequenz-Spinflip-Spulen (SF); Probe (S); An Bild vergrößern
Abb. 1: Das TRISP-Spektrometer des MPI-FKF am FRM II in Garching. Monochromator (M); Hochfrequenz-Spinflip-Spulen (SF); Probe (S); Analysator (A); Detektor (D). [weniger]

Eine weitere Anwendung von TRISP ist die sogenannte Larmordiffraktion, die präzise Messungen der Abstände von Gitterebenen in Kristallen oder polykristallinen technischen Materialien ermöglicht. Die Auflösung ist wieder um bis zu zwei Größenordnungen besser als bei anderen Streumethoden. Wichtige Anwendungen sind die Messung der thermischen Ausdehnung in den Fällen, die für klassische Dilatometrie unzugänglich sind, etwa bei hohem Druck und tiefer Temperatur. Dieser Parameterbereich ist insbesondere für das Studium von Quanten-Phasenübergängen wichtig, d. h. Übergängen zwischen zwei thermodynamischen Phasen, die bei tiefen Temperaturen durch Quantenfluktuationen getrieben werden – analog zu den thermischen Fluktuationen, die zu herkömmlichen Phasenübergängen führen, wie beispielsweise dem Fest-Flüssig-Übergang in Wasser. Zudem liefert die Larmordiffraktion Werte der Verteilung von Gitterkonstanten und damit Informationen über innere Spannungen, die durch Defekte, Magnetostriktion und mechanische Bearbeitungsschritte hervorgerufen werden und die Materialeigenschaften wesentlich beeinflussen.

Die neuen Möglichkeiten legen nahe, prominente Probleme der Festköperphysik noch einmal mit hoher Auflösung präzise zu untersuchen. So wurden die ersten Experimente an TRISP an klassischen Materialien durchgeführt, die als gut verstanden gelten. Die hohe Auflösung brachte aber in allen Fällen überraschende Befunde. Hier diskutieren wir drei typische Beispiele: die Lebensdauer von Magnonen in Antiferromagneten, die Lebensdauer von Phononen in Supraleitern, und die Messung der thermischen Ausdehnung unter Druck mittels Larmordiffraktion. Für weitere grundlegende Arbeiten über superflüssiges Helium und das Phänomen der „Verborgenen Ordnung” in einem Schwere-Fermion-Supraleiter sei auf die Originalveröffentlichungen verwiesen [1,2].

Lebensdauer von Magnonen

Mangandifluorid (MnF2) ist ein sehr gut untersuchter Antiferromagnet und ein wichtiges Modellsystem (Abb. 2(a)). Berechnungen der Lebensdauer der Magnonen in MnF2 aus den 1970er-Jahren, die bisher der experimentellen Überprüfung unzugänglich waren, konnten kürzlich an TRISP erstmals nachgemessen werden [3]. Die Lebensdauer wird hauptsächlich durch den Zusammenstoß zweier Magnonen begrenzt. Da bei tiefen Temperaturen nur wenige Magnonen existieren, sollten Zusammenstöße selten sein und die Lebensdauer hoch. Es ist deshalb überraschend, dass selbst bei der niedrigsten Temperatur von 3 Kelvin eine relativ große Linienbreite (kleine Lebensdauer) gemessen wird (Abb. 2(b), kleines Diagramm). Gegenwärtig werden verschiedene Szenarien für diese Reduktion der Lebensdauer diskutiert, darunter die Streuung an magnetischen Domänenwänden und die Streuung an Kernspins von Mangan. Insgesamt ist die Übereinstimmung der vorhandenen Rechnungen mit den neuen Daten so unbefriedigend, dass derzeit Berechnungen der Lebensdauern auf der Basis des oben beschriebenen Streuprozesses von Grund auf neu durchgeführt werden. Aus den Lebensdauern ergibt sich auch direkt der Beitrag der Magnonen zur thermischen Leitfähigkeit, einer makroskopischen Materialeigenschaft, die für viele Bereiche der Wissenschaft und Technologie sehr wichtig ist, aber bislang nur unzureichend und mit vielen Annahmen beschrieben werden konnte.

<strong>Abb. 2:</strong> (a) Antiferromagnetische Ordnung in MnF<sub>2</sub>. Die Pfeile zeigen die Magnetmomente der Mn<sup>2+</sup>-Ionen an. Die gr Bild vergrößern
Abb. 2: (a) Antiferromagnetische Ordnung in MnF2. Die Pfeile zeigen die Magnetmomente der Mn2+-Ionen an. Die grünen Kugeln sind F-Ionen. (b) Linienbreite Г (= ħ/Lebensdauer) der Magnonen in MnF2 als Funktion der Temperatur (3 K bis 40 K) und Impuls qc in c-Richtung der magnetischen Brillouinzone [3]. [weniger]

Eindimensionale Magnete mit Spin-Ketten oder Spin-Leitern finden derzeit als mögliche Bauteile von Quantencomputern Interesse. Die Lebensdauer der Quantenzustände ist dabei ein begrenzender Faktor für die Zeitdauer, über die Quanteninformation kohärent gespeichert und manipuliert werden kann. Diese Lebensdauer wird ebenfalls durch Streuprozesse von Magnonen begrenzt. Theoretische Modelle sagen hier eine unendlich lange Lebensdauer der Magnonen bei tiefen Temperaturen voraus. Dies gilt aber nur für ideale Kristalle ohne Defekte. An TRISP wurde nachgewiesen, dass selbst sehr gute Kristalle weit von diesen Bedingungen entfernt sind und die Magnonen auch bei niederen Temperaturen durch Streuung an Defekten und Verunreinigungen nur begrenzte Zeit leben [4]. Bei höheren Temperaturen liefert dann eine auf Kollisionen zwischen Magnonen basierende Theorie eine gute Beschreibung der eindimensionalen Magnonen.

Phononen-Anomalien in supraleitendem Blei und Niob

Während der letzten fünfzig Jahre wurde ein umfangreiches Theoriegebäude basierend auf der Formulierung von Bardeen-Cooper-Schrieffer zur Beschreibung experimenteller Eigenschaften von Supraleitern erarbeitet. Obwohl dieses Theoriewerk durch die Entdeckung der Hochtemperatur-Supraleitung Anfechtungen ausgesetzt war, liefert es doch eine bemerkenswert erfolgreiche Beschreibung der physikalischen Eigenschaften konventioneller (Tieftemperatur-) Supraleiter. Probleme bereitet immer noch die Vorhersage von zwei wichtigen charakteristischen Parametern der Supraleiter, der Sprungtemperatur Tc und der Energielücke 2Δ an der Fermikante, da beide Parameter exponentiell von materialspezifischen Größen, wie den Zustandsdichten der Phononen und Elektronen und der Elektron-Phonon-Kopplung, abhängen.

<strong>Abb. 3:</strong> Linienbreiten als Funktion des Phononenimpulses bzw. der Phononenenergie für Temperaturen ober- und unterhalb von <em>T</em>< Bild vergrößern
Abb. 3: Linienbreiten als Funktion des Phononenimpulses bzw. der Phononenenergie für Temperaturen ober- und unterhalb von Tc für Blei (a) und Niob (b). Für Blei ist im kleinen Einsatz gezeigt, wie die Energielücke (grüne Punkte) mit der temperaturunabhängigen Kohn-Anomalie (rote Punkte) konvergiert, die beim Impuls ξ = 0,36 bzw. der Energie 2,8 meV sitzt. In Nb ist die Kohn-Anomalie bei ξ = 0,17 ebenfalls oberhalb Tc = 9,2 K sichtbar. Im supraleitenden Zustand fällt die Energielücke wieder mit der Kohn-Anomalie zusammen. Ab-initio Rechnungen (graue Linie) reproduzieren die gemessenen Anomalien nicht [6]. [weniger]

Aus Messungen der Phononenlebensdauern auf TRISP kann die Energielücke 2Δ(T) jetzt direkt bestimmt werden, da die Elektron-Phonon-Streuung für Energien unterhalb von 2Δ(T) im supraleitenden Zustand unterdrückt ist [5]. Eine weitere, überraschende Anomalie wurde im normalleitenden Zustand oberhalb von Tc beobachtet, wo die Linienbreite bei einer Phononenenergie 2Δ(T=0K) ein Maximum ausbildet (Abb. 3). Durch Modellrechnungen konnte dieses Maximum einer sogenannten „Kohn-Anomalie” zugeordnet werden, die dadurch zustande kommt, dass der Impuls der Phononen zwei nahezu parallele Segmente der Fermifläche verbindet, was zu verstärkter Elektron-Phonon-Streuung und damit zur Reduktion der Lebensdauer der Phononen (höhere Linienbreite) führt. Wir haben einige bisher unbekannte Kohn-Anomalien in Niob und Blei vermessen und dabei beobachtet, dass die Energielücke bei niedriger Temperatur in beiden Materialien jeweils mit einer solchen Anomalie zusammenfällt [6]. Dieses Phänomen wird nicht von der etablierten Theorie vorhergesagt und es wird auch nicht von ab-initio Rechnungen der neuesten Generation erfasst. Obwohl der Ursprung dieser Koinzidenz gegenwärtig noch keine befriedigende Erklärung gefunden hat, bietet sich als spezifisches Szenario für weitere theoretische Arbeiten das Wechselspiel zwischen Spin- oder Ladungsdichtewellen und supraleitenden Korrelationen an.

Thermische Ausdehnung unter extremen Bedingungen

Die Auflösung konventioneller Neutronen- und Röntgendiffraktometer ist durch die Divergenz und Monochromasie des Neutronenstrahls begrenzt. Larmordiffraktion (LD) an TRISP übersteigt das Auflösungsvermögen konventioneller Diffraktometer um bis zu zwei Größenordnungen. Gezeigt wird hier eine Messung der thermischen Ausdehnung des Metalls MnSi bei Drücken bis 21 kbar und Temperaturen über 0,5 K an TRISP. MnSi hat einige Aufmerksamkeit erfahren, da es das vielleicht beste Beispiel für einen dreidimensionalen metallischen Zustand darstellt, der über einen sehr großen Druck- und Temperaturbereich nicht die klassischen Eigenschaften von Fermiflüssigkeiten aufweist (non-Fermi-liquid, NFL). Dies äußert sich in einer abrupten Änderung der Temperaturabhängigkeit des elektrischen Widerstands bei 14,2 kbar vom für Fermiflüssigkeiten erwarteten T2 zu T3/2.

<strong>Abb. 4:</strong> Temperatur- (<em>T</em>) und Druckabhängigkeit (<em>p</em>) des magnetischen und elektronischen Anteils a<sub>2</sub> an der Bild vergrößern
Abb. 4: Temperatur- (T) und Druckabhängigkeit (p) des magnetischen und elektronischen Anteils a2 an der Gitterkonstanten von MnSi, gemessen mit Larmordiffraktion. Im Experiment wurde eine relative Auflösung von 1,6·10-6 erreicht. Das kleine Diagramm zeigt die Gitterkonstante bei Normaldruck [7]. [weniger]

Die Frage, ob die NFL-Eigenschaft des Widerstands von einem Quantenkritischen Punkt (QCP) angetrieben wird oder ob es sich hier um eine neuartige metallische Phase handelt, konnte mittels der Messung der thermischen Ausdehnung durch LD geklärt werden. Die Analyse der Vorzeichen des elektronischen Anteils der thermischen Ausdehnung a2 in Abbildung 4 zeigt eindeutig, dass im untersuchten Druckbereich kein QCP vorliegt und hier NFL als ein eigenständiges neues Phänomen erstmals beobachtet wurde.

Zukunft

Die weiteren Entwicklungen der Spinecho-Spektrometrie laufen in zwei Richtungen: Verbesserung der Auflösung und Erhöhung des Neutronenflusses. Die Auflösung für Lebensdauermessungen wird unter Beibehaltung einer kompakten Bauform durch ein neues Design der Hochfrequenz-Spinflip-Spulen etwa verdoppelt. Für die Larmordiffraktion wird der Bau eines spezialisierten Instruments diskutiert, das zusätzlich hohe Magnetfelder an der Probe erlaubt. Die relative Auflösung dieses Instruments (10-7) erreicht den durch die endliche intrinsische Breite der Braggreflexe begrenzten Maximalwert. Neue Neutronenquellen wie die im schwedischen Lund geplante Europäische Spallationsquelle bieten die Chance, mit einem speziell auf den gepulsten Neutronenfluss dieser Quelle angepassten Spektrometer einen hohen Gewinn in der Neutronenrate zu erzielen. Damit könnten weitere interessante Materialien untersucht werden, die oft nur als sehr kleine und schwach streuende Proben verfügbar sind.

Literaturhinweise

1.
Niklowitz, P. G.; Pfleiderer, C.; Keller, T.; Vojta, M.; Huang Y.-K.; Mydosh, J. A.
Parasitic small-moment antiferromagnetism and nonlinear coupling of hidden order and antiferromagnetism in URu2Si2 observed by Larmor diffraction
2.
Fåk, B.; Keller, T.; Zhitomirsky, M. E.; Chernyshev, A. L.
Roton-phonon interactions in superfluid 4He
3.
Bayrakci, S. P.; Keller, T.; Habicht, K.; Keimer, B.
Spin-wave lifetimes throughout the Brillouin zone
4.
Náfrádi, B.; Keller, T.; Manaka, H.; Zheludev, A.; Keimer, B.
Low-temperature dynamics of magnons in a spin-1/2 ladder compound
5.
Keller, T.; Aynajian, P.; Habicht, K.; Boeri, L.; Bose, S. K.; Keimer, B.
Momentum-resolved electron-phonon interaction in lead determined by neutron resonance spin-echo spectroscopy
6.
Aynajian, P.; Keller, T.; Boeri, L.; Shapiro, S. M.; Habicht K.; Keimer, B.
Energy gaps and Kohn anomalies in elemental superconductors
7.
Pfleiderer, C.; Böni, P.; Keller, T.; Rößler, U. K.; Rosch, A.
Non-Fermi liquid metal without quantum criticality
 
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