Uniaxialer Druck als Schlüssel zum Verständnis des Exzitonen-Isolators Ta₂NiSe₅

Die Untersuchung der Eigenschaften von Ta₂NiSe₅, um die Hypothese zu prüfen, dass sein Grundzustand ein Exzitonen-Isolator ist, ist seit über einem Jahrzehnt ein gemeinsames Forschungsprojekt am Max-Planck-Institut für Festkörperforschung. Daran beteiligt sind die Abteilungen Festkörperspektroskopie (Bernhard Keimer) und Quantenmaterialien (Hidenori Takagi) sowie die wissenschaftliche Einrichtung Kristallzüchtung.
Unsere jüngsten Raman-Experimente unter einachsiger Kompressionsspannung zeigen, dass exzitonische Fluktuationen zunehmen, während monokline Verzerrungen gleichzeitig abnehmen. Dieses Verhalten stützt den exzitonischen Mechanismus des Phasenübergangs in Ta₂NiSe₅.

Das Material Ta₂NiSe₅ hat in den letzten Jahren große Aufmerksamkeit erregt, da es unterhalb von 326 K einen Phasenübergang zeigt, der vermutlich mit der Kondensation von Exzitonen verbunden ist. Dieser Übergang ist durch die Öffnung einer Energielücke und eine Verringerung der Kristallsymmetrie gekennzeichnet [1]. Über die treibende Ursache wird jedoch weiterhin diskutiert – ob sie hauptsächlich auf Elektron-Loch-Korrelationen im Sinne der Exzitonen-Isolator-Hypothese oder auf strukturelle Instabilität zurückzuführen ist, da beide Faktoren wahrscheinlich zusammenwirken.

Mit spektroskopischer Ellipsometrie vom THz- bis zum UV-Bereich haben wir eine Reihe ungewöhnlicher Exzitonen-Fano-Resonanzen in Ta₂NiSe₅ entdeckt [2–3], die am Absorptionsrand auftreten, sobald sich die Energielücke öffnet. Diese Resonanzen entstehen optisch in selbstgefangenen Zuständen infolge einer starken Kopplung an Phononen. Ihr außergewöhnlich großes spektrales Gewicht deutet darauf hin, dass die gebildeten Exziton-Polaron-Komplexe stark ausgedehnt und entlang der Ta–Ni-Ketten überlappend sind. Dadurch werden exzitonische Fluktuationen verstärkt, während die Translationssymmetrie des Gitters erhalten bleibt.

Die Kettenstruktur von Ta₂NiSe₅ ermöglicht eine gezielte Kontrolle seiner elektronischen und strukturellen Eigenschaften durch einachsige Spannung. In unserer jüngsten Studie mit polarisationsempfindlicher Raman-Spektroskopie konnten wir zeigen, dass elektronische und strukturelle Ordnungsparameter unterschiedlich auf Druck entlang der Ta–Ni-Ketten reagieren [4]. Kompressive Spannung reduziert monokline Verzerrungen, während sie gleichzeitig die exzitonischen Fluktuationen verstärkt. Dieses gegensätzliche Verhalten deutet darauf hin, dass kollektive Vielteilchen-Effekte exzitonische Fluktuationen auch dann verstärken können, wenn die monokline Verzerrung durch Druck abgeschwächt ist – ein weiteres Argument für den exzitonischen Ursprung des Phasenübergangs.

Im Rahmen unserer bisherigen Arbeiten legen die Ergebnisse nahe, dass die Wellenfunktion eines schwach gebundenen Exzitons eine große Polaron-Region mit kohärenten elektronischen Polarisationsoszillationen umfasst. Solche resonanten, an Kavitäten gekoppelten Zustände könnten einen entscheidenden Einfluss auf das Kondensationsverhalten haben.

[1] Y.F. Lu, H. Kono, T.I. Larkin, A.W. Rost, T. Takayama, A.V. Boris, B. Keimer, and H. Takagil., Nature Commun. 8, 14408 (2017).
[2] T.I. Larkin, A.N. Yaresko, D. Pröpper, K.A. Kikoin, Y.F. Lu, T. Takayama, Y.-L. Mathis, A.W. Rost, H. Takagi, B. Keimer and A.V. Boris, Phys. Rev. B 95, 195144 (2017).
[3] T.I. Larkin, R.D. Dawson, M. Höppner, T. Takayama, M. Isobe, Y.-L. Mathis, H. Takagi, B. Keimer, and A.V. Boris, Phys. Rev. B 98, 125113 (2018).
[4] X. Shi, Y.-S. Zhang, D. Huang, M. Isobe, H. Takagi, B. Keimer, and A. V. Boris, Phys. Rev. Lett, https://doi.org/10.1103/jysr-2dk1